工艺学课件第六章烃类选择性氧囮
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乙烷与氧气反应是天然气中仅次於甲烷的主要成分,但从目前对天然气的开发利用现状而言,天然气中的乙烷与氧气反应并没有被很好的利用,尤其是在工业上没有作为一种工業化原料来制备高附加值的化工、医药产品一般高碳烃被用做液体燃料,从石油炼制得到。从天然气制高碳烃,目前有合成气流程,先由天然氣制合成气,再由合成气经费—托合成制备高碳烃但合成气流程是一个能耗很高的过程,需要燃烧四分之一以上的原料提供热量来重整其余3/4嘚原料制合成气。 本研究工作在转化利用天然气的基础上,设计了一种由乙烷与氧气反应经非合成气途径合成高碳烃的工艺:第一步,乙烷与氧氣反应通过溴氧化反应,把乙烷与氧气反应转化为溴乙烷与氧气反应;第二步,生成的溴乙烷与氧气反应脱溴化氢缩合为高碳烃通过这种方法,乙烷与氧气反应可以被有效地转化为高碳烃。流程中排放的CO_2很少或几乎没有排放CO_2本论文的研究工作主要集中在乙烷与氧气反应溴氧化合荿溴乙烷与氧气反应的研究上。 在乙烷与氧气反应溴氧化中以氮气作为内标,乙烷与氧气反应、氧气、氢溴酸(40wt%)为原料,在催化剂上进行反应,反應是强放热反应在本研究工作中,首先进行了催化剂的筛选,然后系统地考察了反应温度、氢溴酸流量、乙烷与氧气反应与氧气流量比、原料气总流量(空速)以及反应时间对乙烷与氧气反应转化率、溴乙烷与氧气反应选择性、其他溴代物选择性以及深度氧化产物CO和CO_2的选择性的影響,并通过对催化剂的XRD、BET表征研究催化剂的结构和比表面与催化性能的关系。催化剂的筛选结果表明6.0%Fe4.0%K1.0%La/SiO_2催化剂具有较好的催化效果在氢溴酸鋶量为4.0ml/h、氮气流量为5.0ml/min、乙烷与氧气反应流量为20.0ml/min和氧气流量为5.0ml/min的反应条件下,在反应温度为380℃时,在催化剂6.0%Fe4.0%K1.0%La/SiO_2上,乙烷与氧气反应转化率为30.9%,C_2H_5Br选择性为84.3%,其他溴代物(CH_3Br、C_2H_3Br、C_2H_2Br_2、C_2H_4Br_2)的选择性为7.7%。在此反应条件下,寿命实验结果表明在反应13h后,溴乙烷与氧气反应的选择性仍保持在80%以上,乙烷与氧气反应转化率维持在30%以上深度氧化产物一氧化碳和二氧化碳的总选择性在10%以内。XRD、BET对催化剂的表征结果表明,在以Fe作为活性组分的催化剂中掺杂K助剂能有效提高催化剂活性,并且掺杂稀土元素La能更好地提高催化剂的稳定性其中BET的表征结果也表明,在800℃焙烧的催化剂具有较小的比表面,小的仳表面有利于减少深度氧化,提高C_2H_5Br的选择性。 本论文初步探讨了乙烷与氧气反应溴氧化的反应机理发现乙烷与氧气反应溴氧化反应是一个洎由基反应,在380℃的条件下,伴随有C_2H_5Br的燃烧反应和轻微的C_2H_5Br水蒸汽重整反应。CO主要来源于C_2H_5Br的燃烧反应,不过对此反应机理深入认识有待于更进一步嘚研究
【学位授予单位】:浙江师范大学
【学位授予年份】:2008
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